在与日寇作战的同时，李林还对国民党顽固派的反动立场和行径进行斗争。1939年春天，她去陕西宜川参加阎锡山召开的“秋林会议”，在会上，她以亲身经历和我军在雁北的抗战事迹，有力地驳斥了顽固派诬蔑我军“游而不击”的谎言。这年年底到次年春，阎锡山发动了十二月事变，向我晋绥边党政军机关进攻。面对顽固派的挑衅，中共晋绥边地委根据晋西北区党委的指示，决定对雁北地区的顽固派进行坚决反击。由李林统一指挥十八团二营、政卫连和边委会指派前来支援的六支队骑兵营、步二营等武装力量，于26日晚上统一行动，铲除了在洪涛山根据地内的三个县一个区顽固政府，共缴获枪100多支和一部分弹药。对抓获的200来名顽固政府人员，经审查大部分教育释放，少数比较进步的给安排了工作，罪恶严重的顽固分子15人，于1940年1月中旬召开反顽斗争大会时予以镇压。摧垮了国民党在雁北的顽固势力。从而结束了在根据地内两种政权、两种军队并存的局面，雁北抗战工作在共产党领导下，蓬蓬勃勃地开展起来。
1940年11月，李林参加了晋西北军民代表大会，被选为晋西北行政公署委员，负责知道工、青、妇等群众团体的工作。由于她的出色表现，在召开委员会议前，贺龙师长与李林进行了亲切的谈话，赞扬她在敌后斗争中的英勇表现和领导才能。贺龙对她说：“一个女同志，来自大城市的大学生，能带领骑兵，在长城内外大战日本鬼子，打出了威风，很不简单！”在行署委员会开会时，贺龙还特别向全体委员介绍李林。他说：“这是我们的抗日女英雄，一个华侨大学生能在敌后领兵打仗，值得大家赞扬!‘洪涛山抗日游击根据地，直接威胁着敌战略要地大同和同蒲路北段，成为敌人的心腹之患。因此，从1937年12月起，日军先后八次进行大规模的“扫荡”，妄图把它摧毁。1940年4月25日，当夜幕刚刚降临时，一封紧急情报信送到吴辛寨村。正在开会的中共晋绥边地委书记赵仲池看过信，眉头紧皱地说：“敌人又开始第九次大‘扫荡‘了。情报说，敌人这次‘扫荡’，与往常不一样，出动的兵力多，采用的是层层包围，分进合击战术，看样子妄图想一网打尽我们。”这次日军出动万余兵力集中围剿雁北根据地，形势十分严峻。
吴辛寨位于洪涛山区的腹地，自1938年春共产党的地方干部与八路军雁北支队密切配合建立抗日根据地以来，侵华日军还很少窜到这里骚扰。这里除驻有晋绥边地区党政领导机关、群众团体外，还驻有保卫机关的政卫连、警卫连和一大批训练班的学员，共六七百人。赵仲池根据情报提供的情况，同军事部长姜胜、组织部长郑林、专署秘书主任李林等简单交换意见后，作出了转移的决定。
姜胜、郑林、李林等负责同志，马上分头去紧急集合队伍。为避开敌人的锋芒，他们针对敌人重兵从朔县方向进逼的态势，决定向敌人兵力较薄弱的平鲁城方面移动，与一二o师独立第六支队步兵三营会合后，冲过敌人的封锁线，到达朔(县)平(鲁)西山区。然而，因训练班学员多数属刚参加工作的同志，未经过突然出现的紧急事态磨炼，一听到有了敌情，便乱套了。结果因集合整理队伍就用了两个多小时。夜间零点左右，当队伍行至平鲁县乱道沟村外与三营会合后，地、专领导立即作出过封锁线的部署，即由三营为前锋开路，机关干部和训练班的学员紧随其后，由姜胜、李林率领政卫连、警卫排和新调来的一个骑兵连作后卫。这时，敌人已将前进的道路封死。类似长蛇一样的队伍行到平鲁县陶小峰山上时，前锋三营与敌接火，经过短兵相接血战，三营冲过封锁线。而紧随三营的大批机关人员和训练班学员，又因一时混乱掉队，未能冲过去，结果被增援的敌人阻截。在这万分紧急中，地委领导决定，由姜胜、李林指挥后卫部队重新发起冲锋，掩护队伍继续突围。但因敌人火力十分猛烈，加之地形不利，突围未能成功。于是，命令队伍掉过头撤回到东平太村。
队伍在东平太村只做了短暂的休息，夜幕即退，天已大亮。此时，敌人已从四面包围了东平太村。姜胜、郑林带领部分部队试图从南北两个方向突围，但均被敌人顶回。随之，敌人发起进攻，密集的枪炮声响彻云霄，掀起的滚滚尘烟笼罩了整个东平太村。在这万分危急的关头，冷静、沉着的李林大声说：‘姜部长，你带领政卫连、警卫排掩护地、专领导作向南或向西突围的准备，我带领骑兵连向东冲杀，引敌东进!”姜胜说：‘那你太危险了!‘“形势危急，不容争执。”李林边说边跃上马背，高举驳壳枪，命令骑兵连战士：“同志们！跟我来！”近百名骑兵战士紧跟李林，跃出村外，冒着敌人的炮火，勇猛地向东平太村东大沟冲杀而去。
李林的突围行动，打乱了敌人的部署。扼守在东平太村南北两山的敌人，看到八路军骑兵部队向东冲击，便蜂拥地向东追赶。赵仲池、郑林、姜胜等地、专领导，看到敌人的重兵东移，封锁的部署已乱，立即指挥政卫连、警卫排，掩护一部分机关同志，出敌不意地分别向南展开冲杀突围。这两路突围队伍虽牺牲了数十名同志，但地、专领导均冲出重围，脱离险境。
这时，李林率领的骑兵队伍经过英勇拼杀，踏开一条血路，冲出东大沟敌人的第一道包围圈。但骑兵战士伤亡严重，李林身边的两位警卫员，一个因战马中弹倒地，无法随李林继续战斗，接受掩埋文件的任务隐匿在山沟内；一个因人马均负伤，躺在血泊中。李林率领剩余的三四十名骑兵战士继续向东冲杀，突然，迎面又遭到来自马家河、前后榆林方面敌人的猛烈阻击。英勇无畏的李林和骑兵战士们，置飞来的枪炮弹于脑后，风驰电掣地跃入敌阵，左劈右杀，与群敌混战在一起。当她看到两个敌人机枪手还在不停地射击时，便借滚滚硝烟作掩护，敏捷地绕到敌人后面，“叭一叭！”两枪结果了敌人的性命。一阵混战，敌人死伤十数人，李林他们又胜利冲出敌人的第三道包围圈。
李林与骑兵战士们浴血奋战，甩开了围追堵截的敌人，到达比较平坦的开阔地带，如继续向东南方向的屯巷、大坪村庄冲下去，完全可以脱离险境，安全转移。然而，李林听到东平太村方面的枪炮声仍很激烈，担心赵仲池、郑林、姜胜和地、专机关人员还未突围出来，因此，她命令骑兵战士停止南行，大声地说：“同志们！我们大批同志还处在敌人包围之中，我们有责任去解救他们！‘随即，李林与骑兵战士们调转马头，像猛虎一般向西北方面冲杀回来。
李林的回马枪，完全出乎敌人的意料之外，使日伪军一下子措手不及。已散布在山头上的日伪军，正准备向东平太村收缩包围圈，解决被包围的我地、专机关人员，没想到冲出去的八路军骑兵部队又杀了回来。因此，敌人不得不重新组织兵力，重点来对付这支像猛虎一样的骑兵。
李林与骑兵战士们，在敌人据守的各个山头上左冲右闯拼杀了几个回合后，听到东平太村方面的枪声渐渐稀疏下来，估计地、专领导和机关人员已突围转移，便指挥骑兵战士们向东突围，以继续分散敌人的兵力，为东平太村的机关人员突围转移创造条件。可是，敌人已对她们形成新的包围圈。在小郭家窑附件，敌人的一颗手榴弹在李林身边爆炸，战马被炸死。她被从马上摔下来，一名战士见她倒在地上，正要下马扶她，被她厉声喝住：“干什么？快往前冲！”紧跟李林战斗的两名战士亦中弹牺牲，只剩下李林一人。李林抢占到山上的一座小庙，李林咬着牙爬行到一处地塄下，佯装昏了过去躺着不动。当敌人扑上来时，她突然坐起，一手拿驳壳枪，一手拿小八音枪连连射击，6个敌人应声倒地，其余敌人慌忙退了回去。
这时，李林已多处负伤，驳壳枪的子弹已全部打光，小八音手枪只剩下一粒子弹。面对越来越近的众多敌人，李林自知已无力突出重围，毅然扣动小八音枪机，将最后一颗子弹打进自己的喉部，壮烈牺牲。敌人怎么也不相信这样顽强拼搏的是一位女八路。最后在打扫战场时，敌人才发现令他们丧胆的是一位女八路。日本侵略者也不得不说：“女八路的真厉害！”
李林牺牲后，党中央机关报和重庆的《新中华报》《新西北报》相继发表消息、社论和悼念文章，以醒目的标题称赞李林是“女共产党员的光辉楷模！”“中华民族的英雄！”晋绥分局和中央妇委专门为她开了追悼会。解放后，政府把她的遗骨安放在平鲁县烈士陵园，并立碑纪念。
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